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甲醛是室内常见的挥发性有机污染物之一,长期接触会严重危害人体健康。负载型廉价金属催化剂在甲醛去除和实际应用方面表现出优异性能,引起研究人员的广泛关注。本文阐述了低温条件下负载型廉价金属催化剂在甲醛热催化氧化、光催化氧化和等离子协同催化氧化方面的研究进展,介绍了甲醛低温催化的影响因素,并讨论了反应机理。反应条件、载体类型和制备方式是影响甲醛低温催化活性的重要因素。虽然负载型廉价金属催化剂在甲醛光催化氧化和热催化氧化方面均表现出良好性能,但仍须进一步探究提升其在可见光和室温下的催化活性。对于甲醛等离子协同催化氧化,降低反应过程所产生的副产物和能耗仍是研究重点。此外,本文还对负载型廉价金属催化剂在甲醛催化应用中的发展方向进行了展望。 相似文献
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电化学水分解制氢作为重要的生产氢能的新能源技术,包括氢气析出反应(HER)和氧气析出反应(OER).然而,OER进行的是多步电子转移过程,动力学过程缓慢且过电位高,严重制约了电解水制氢的发展.因此开发低成本、高效稳定的非贵金属催化剂替代贵金属催化剂(RuO2,IrO2)来降低过电位,减少能源消耗十分必要.Ni3S2由于其高导电性、高活性、低成本等优点,具有作为贵金属催化剂替代品的广阔应用前景,但其OER性能仍需进一步提高.对已有的有效OER催化剂进行表界面调控是提高催化剂性能的一种有效策略.CeO2中的Ce3+和Ce4+价态之间可以灵活过渡,使其具有良好的电子/离子导电性、可逆的表面氧离子交换和较高的储氧能力.CeO2的多价性使其有机会与其它基质产生强烈的电子相互作用,良好的电子/离子导电性和较高的储氧能力是提高催化剂析氧活性的有利因素.因此,用CeO2对Ni3S2进行修饰是提高其析氧活性的有效途径.基于此,本文运用水热和电沉积相结合的方法将CeO2修饰到Ni3S2纳米片上,制备得到生长于泡沫镍上的Ni3S2-CeO2纳米片阵列(Ni3S2-CeO2/NF),并运用X射线粉末衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)等手段进行了表征,以三电极系统测试了其电催化析氧性能及稳定性,并通过密度泛函理论计算进行了验证.XRD结果表明,复合材料中确实存在Ni3S2和CeO2.通过SEM发现,泡沫镍基底上均匀分布着Ni3S2纳米片阵列;电沉积CeO2后,Ni3S2-CeO2仍保持其纳米片特性,但表面变得粗糙.Ni3S2-CeO2的TEM结果也证实了纳米片结构的形成,高分辨率TEM图像清晰的显示出Ni3S2和CeO2之间具有明显的界面.XPS结果表明,Ni3S2-CeO2的Ni 2p的结合能与Ni3S2相比出现负位移.与纯CeO2的Ce 3d谱图相比,Ni3S2-CeO2杂化体系中Ce4+的比例明显增加,表明Ce的价态发生了重排,部分电子转移给了Ni元素.这些结果均说明Ni3S2与CeO2之间存在着较强的电子相互作用.相应的电催化测试结果显示,在1.0 M KOH中,当电流密度达到20 mA cm–2时,Ni3S2/NF需提供356 mV的过电位,Ni3S2-CeO2/NF只需264 mV的过电位,仅次于RuO2/NF.而且,Ni3S2-CeO2/NF在中性条件下也显示出了较理想的析氧活性.Ni3S2-CeO2/NF的Tafel斜率明显低于CeO2/NF和Ni3S2/NF,表明其具有良好的OER反应动力学.循环伏安法和计时电位法结果均表明,Ni3S2-CeO2/NF具有良好的电化学稳定性.电化学阻抗谱测试结果表明,与Ni3S2/NF和CeO2/NF相比,Ni3S2-CeO2/NF明显具有更小的半圆直径,说明其电荷转移阻抗更小,进一步表明CeO2的修饰有助于催化过程中电子的快速转移.在非法拉第区域的循环伏安扫描曲线以及拟合扫描速度对电容电流曲线结果显示,Ni3S2-CeO2/NF的最大电容值大于CeO2/NF和Ni3S2/NF,表明其暴露了更多的活性位点,具有更大的电化学活性表面积;而且,Ni3S2-CeO2/NF在400和500 mV时的电催化析氧转换频率明显高于Ni3S2/NF和CeO2/NF,进一步说明Ni3S2-CeO2/NF具有更高的本征催化活性.密度泛函理论计算表明,由于*OH,*O和*OOH与Ni3S2-CeO2中的Ni和Ce原子相互作用的存在,使得反应中间产物与Ni3S2-CeO2之间的结合强度较纯Ni3S2或CeO2强,使其显示出了更高的OER性能.在经过24 h连续电解后,SEM和TEM结果均表明,Ni3S2-CeO2/NF材料仍保持了其纳米片形貌.稳定性测试后的XPS结果表明,Ni 2p对应的峰强度降低,而与氧化镍物种对应的峰强度增强;S元素在Ni3S2-CeO2表面的信号强度明显降低.根据文献报道,在强烈的氧化环境下,过渡金属硫化物会部分转化为氧化物或氢氧化物,这通常被认为是OER过程的实际催化物种. 相似文献
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通过Knoevenagel缩合反应制备了一个具有溶酶体靶向的近红外光敏剂IMBDP-Lys, 用于双光子荧光成像和光动力治疗. IMBDP-Lys由2个吲哚吗啉功能团连接到氟硼二吡咯(BODIPY)母核的3?位和8?位构筑而成, 是一种重原子诱导的光敏剂. 采用高斯09W理论计算光敏剂S1态和T2态能量值相差0.12 eV, 可以有效地发生系间窜越. 在二氯甲烷溶液中, 光敏剂IMBDP-Lys的最大吸收波长为631 nm, 最大发射波长为684 nm. 在 660 nm的光照下, 以亚甲基蓝为参比, 单线态氧量子产率经计算为48.3%. 此外, 含有2个吗啉基团的光敏剂IMBDP-Lys具有良好的生物相容性和精准的靶向能力, 可以快速地进入斑马鱼体内进行双光子荧光成像, 并且与溶酶体绿色染料Lyso-Tracker Green共定位系数为0.95. 溴化噻唑蓝四氮唑(MTT)实验结果表明, 光敏剂具有低的暗毒性(≥85%)和高的光毒性(IC50=0.52 μmol/L). 在660 nm的光照下, 利用活性氧荧光探针2’,7’-二氯二氢荧光素二乙酸酯(DCFH-DA)证明光敏剂可以产生活性氧, 同时吖啶橙/溴化乙锭(AO/EB)染色实验和细胞迁移实验表明产生的活性氧不仅能诱导A549细胞凋亡, 还能有效地抑制肿瘤细胞迁移. 因此, 近红外光敏剂IMBDP-Lys在双光子荧光成像和溶酶体靶向的光动力治疗中具有重要的应用价值. 相似文献
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作为铁磁性材料的电等价物,铁电体具有宏观自发电极化,表现出电滞回线等特性,在存储、能量转换、开关、传感等方面得到广泛应用。由于分子材料的特性,分子基铁电体可望作为无机陶瓷铁电体的有益补充和替代。本文围绕铁电的基本概念、原理和特征,针对分子基铁电体的基础研究进展,进行简要综述。 相似文献
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在少量水的存在下,由于 NH4[CuCl3]对水不稳定,CuCl2·2H2O 与氯化铵的配位化学反应只能得到 1:2 产物(NH4)2[CuCl4(H2O)2];但在无水乙醇中,无水 CuCl2与氯化铵按 1:1或 1:2的物质的量之比混合时,能相应地得到 NH4[CuCl3]或(NH4)2[CuCl4]。CuCl2·2H2O与 2,2''-联吡啶(bipy)的少溶剂固态化学反应仍能像固态化学反应一样,根据反应物的配比生成相应的唯一产物,但在物质的量之比为1:1的反应中发现1:2产物曾经形成。热力学分析说明,如果连串反应的后一步的ΔrG⊖大于前一步的,则上述反应现象是可能的。 相似文献
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折纸结构在航空航天、柔性电子、汽车船舶和建筑结构等领域具有较好的应用前景. 三浦折纸单元沿三向拓展可构建出三浦折纸超材料结构, 具有高孔隙、可自锁、平面折展、负泊松比、形态可控等特性. 为了便于生成折纸超材料结构的复杂三维模型、推广应用于缓冲吸能结构及可展结构, 本文利用Matlab和Grasshopper软件, 发展了三浦折纸超材料结构的数字化设计方法, 利用数字化建模及3D打印技术, 实现了零厚度及非零厚度三维折纸模型的统一建模, 并开展了物理模型验证分析, 探讨了3D打印制作折纸超材料结构模型的优缺点; 推导了三浦折纸超材料的折痕长度、相对密度、折叠率等特性与几何参数的关系, 利用Abaqus/Explicit软件开展了结构准静态压缩过程分析与验证, 揭示相对密度对结构吸能指标的影响规律. 研究结果表明, 折纸超材料结构数字化设计方法高效、准确, 便于结构选型及优化分析, 所得三维模型结果与理论值吻合较好. 当胞元面板构型、面板厚度及结构折痕总长不变时, 相对密度较小的三浦折纸超材料结构具备更为优异的吸能效率. 相似文献